Третья, «руссоистская», песня «Паломничества Чайльд-Гарольда» возвращает героя к природе, на фоне которой разыгрывается и действие первой из пьес Байрона — философской драмы «Манфред» («Manfred»), начатой также в Швейцарии. Она до определенной меры похожа с «Фаустом» Й. В. Гете, хотя и полемизирует с ним. Действие представляет собой лишь финал трагической жизни, о событиях которой можно лишь догадываться из случайных фраз. «Вершинный» характер изображения конфликта в данном случае мотивируется иначе, чем в классицистичной драме: Байрон обвивает лицо героя завесой фатальной тайны и выстраивает действие в духе романтической фрагментарности.

Манфред из тех, кому было много дано и кто многого достиг, получив власть и над людьми, и над духами, но, получив, не приблизился к счастью. Его сила, его знания стали его трагедией. Еще одна «убийственная» любовь — Манфреда к Астарте, свидание с которой, покойной, герой требует у богов, поскольку даже у них не умеет просить. «Манфред» — произведение итоговое и кульминационное. Здесь чертам романтического героя предоставлен характер невиданного по масштабам обобщения, сделанного с верой в то, что прекрасное и великое непременно приводят к гибели из-за человеческих спеси и себялюбия. Выхода нет, есть лишь возможность уйти в небытие.

Байрон мифологизирует романтическое отчаяние, целиком подчиняя выражению этой идее образ своего героя, который персонифицирует ее во всемирной мистерии. Хотя «Манфред «имеет жанровый подзаголовок — «драматическая поэма», он открывает своеобразный цикл мистерий Байрона, куда входят «Каин» («Cain. A Mystery», 1821), «Земля и небо» («Heaven and Earth. A Mystery», 1821 — закончена лишь первая часть задуманной трилогии). Как всегда, Байрон не позволяет себе задержаться на какой-то одной крайности. Если «Манфред» — миф отчаяния, то «Каин» — бунта.

Под пером Байрона история человека, который принес в мир первую смерть, став убийцей своего брата Авеля, превращается в еще один рассказ о современном человеке, недовольном, ищущем, не способным молча смириться, даже если смириться нужно перед Богом. Человек достаточно сильный, чтобы решиться на восстание — и против Люцифера, и против Бога, — но хватит ли у него сил взять на себя всю ответственность за свой бунт? И в поэмах, и в мистериях Байрон оставляет этот вопрос открытым, поочередно изображая героя великим в своей решительности. Выбор решения в значительной мере зависит от обстоятельств собственной жизни: отчаяние Манфреда — в духе швейцарской грусти, а вызов Каина совпадает по времени с активным участием Байрона в тайной деятельности итальянских карбонариев. Правда, и месяцы, проведенные в 1816 г. в Швейцарии, не были периодом полнейшего одиночества.

В это время Байрон встретился и проживал на вилле Диодати с П.Б. Шелли, со свояченицей которого, Клер Клермонт, у него возник роман. В январе у них родилась дочь Алегра (умерла в 1822 г.). В ноябре 1816 г. Байрон переехал в Италию, где сначала остановился в Венеции. Со временем, после встречи с Терезой Гвиччиоли, жил с ней в Равенне (декабрь 1819 г.). Преследуемый из-за своих связей с карбонариями полицией, в октябре 1821 г. перебрался в Пизу и, наконец, ровно через год поселился в Генуе. Если вторая песня «Паломничества Чайльд-Гарольда» была переполнена воспоминаниями о великом прошлом Греции, то четвертая, последняя, рассказывает о прошлом Древнего Рима и его наследнице — Италии.