Едва ли менее ценными, чем труды Якоба Гримма, созданные им в кассельскую пору с 1816 по 1830 годы, были результаты деятельности Вильгельма Гримма. До начала 20-х годов подготовка к изданию томов сказок и преданий и забота об их печатании лежали преимущественно на нем. Но уже в 1821 году, через два года после выхода первого тома «Немецкой грамматики»- Якоба, Вильгельм опубликовал свое исследование «О германских рунах», а в 1828 году появилась еще одна работа — «О литературе германских рун». «К сочинению о германских рунах, — писал он в 1830 году, — меня подтолкнула находка в старом могильном холме, которая сама по себе была весьма сомнительна и в книге упоминается лишь как незначительное второстепенное обстоятельство».
Руны, древнейшие из известных свидетельств германской письменности, по-видимому, не местного происхождения, а где-то в начале нашей эры были произведены из латинских букв. Кипа, на древнескандинавском (исландском) гйп, означает «тайна». На германском Севере найдены особенно убедительные подтверждения тому, что руны вначале использовались для колдовства и прорицаний. В Северной Скандинавии, где латинский шрифт стал известен лишь позднее, их особенно часто использовали для надписей на надгробных камнях, в то время как в литературных рукописях они применялись редко. Тем сильнее поражают результаты исследования рун, начавшегося в Дании уже в первой трети XVII века, а в XVIII веке ставшего особенно интенсивным как в Скандинавских странах, так и в Германии. Ученые пришли к выводу, что руны были известны всем германским племенам, прежде всего в Скандинавии, включая Данию, однако, хоть и в меньшей степени, также в Англии и на Европейском континенте, в той его части, что была заселена германскими племенами.
Если в этот раздел германской филологии Вильгельм Гримм внес лишь достойный внимания вклад, то его основной труд «Германские героические сказания» является выдающимся научным достижением. Уже в журнале «Старонемецкие леса», который братья Гримм издавали с 1813 по 1816 год и заполняли преимущественно собственными статьями, правда, не встречая еще громкого отклика в ученом мире, Вильгельм Гримм опубликовал -«Свидетельство о германском героическом сказании». Кроме того, он истолковывал для читающей публики еще неизвестные древнегерманские тексты, как, например, «Золотое ожерелье» Конрада Вюрцбургского. В письме от 17 июня 1820 года Карл Лахман охарактеризовал «Свидетельство» как «доброе начало», за которым в 1816 и 1818 годах последовали двухтомные «Немецкие предания» братьев Гримм. Между тем как Якоб своим «Формообразованием» — первым томом «Немецкой грамматики» — совершил уже поворот к языкознанию, Вильгельм продолжал следовать призывам романтиков воскресить и увековечить произведения народной поэзии, в большинстве своем сохранившиеся лишь в устном предании, и отыскивать их уцелевшие источники. Он пытался систематизировать множество сохранившихся произведений древней поэзии не только немецкого, но и вообще германского происхождения и публиковал некоторые особенно захватившие его сюжеты — такие, как средневерхненемецкая поэма о «Графе Рудольфе». Но, как он объяснял позднее в своем автобиографическом наброске 1830 года, он стал замечать, «что собрание немецких героических песен, которым я продолжал заниматься, так разрослось, что я больше не мог оставлять его без обработки. И тогда я на это решился, но эта работа заняла у меня больше времени, чем я ей отвел, само исследование увлекло меня дальше, нежели я предполагал вначале».
Вильгельм Гримм, в то время молодой супруг и отец, испытывал настоятельную потребность изложить результаты многолетней работы, которую он посвятил немецкому героическому сказанию, в исторически и научно обоснованной книге. Более ста семидесяти произведений с VI по XVI век изучил Вильгельм, чтобы проследить возникновение и развитие героического сказания. Он систематизировал все доступные ему источники и исследовал их происхождение и преобразования в процессе устной передачи.
«Эпос ни в какую эпоху нельзя мыслить себе застывшим и скованным жесткой формой, — замечает Вильгельм Гримм в сопроводительной статье к книге. — В нем, напротив того, господствует тенденция к движению и преобразованию, без этой тенденции он бы омертвел, во всяком случае, утратил бы силу своего живого воздействия. На этом проверяется способность к поэзии, несвободное, обедневшее чувство всякий раз будет приводить лишь к ухудшении эпоса. Истинное усовершенствование никогда не исходит из каприза и произвола, а всегда из внутренней потребности. Одним из важнейших средств при этом, без сомнения, является наблюдаемое во многих случаях соединение отдельных сказаний». Именно поэтому Вильгельм в этом своем важнейшем труде не ограничился документацией немецкого героического сказания более чем за тысячу лет, а присоединил к. этому первому разделу еще один, где разбирал происхождение и развитие немецкого эпоса.
Спустя десятилетие после совместно опубликованных братьями Гримм «Немецких преданий» Вильгельм своей замечательной работой «Германские героические сказания» дал решительный толчок к тому, что образы Песни о Нибелунгах, поэмы «Кудруна, цикла сказаний о Дит-рихе и Виланде стараниями многочисленных авторов стали в новых редакциях достоянием широких кругов немецкого народа.